Получение окислительной смеси NxOy-O2-СО2-Н2О(пар) для термохимической обработки облученного топлива на основе диоксида урана
| Parent link: | Известия Томского политехнического университета [Известия ТПУ]. Инжиниринг георесурсов/ Национальный исследовательский Томский политехнический университет (ТПУ).— , 2015-.— 2413-1830 Т. 332, № 8.— 2021.— [С. 18-27] |
|---|---|
| Autor corporatiu: | , |
| Altres autors: | , , , |
| Sumari: | Заглавие с титульного листа Актуальность исследования обоснована целесообразностью создания благоприятных условий при проведении термохимической обработки топливных фрагментов с целью обеспечения одновременной трансформации керамического топлива в порошкообразный материал и полного высвобождения продукта реакции из оболочки, а также удаления из топливной композиции перед гидрометаллургическими операциями летучих продуктов деления (тритий, иод-129, углерод-14, радиоактивные благородные газы). Цель: определить основные технологические параметры процесса получения окислительной смеси NxOy-O2-СО2-Н2О(пар), пригодной для использования на операции термохимической обработки фрагментов оболочечного топлива на основе диоксида урана керамического качества. Объекты: раствор смеси азотной и щавелевой кислот, окислительная смесь NxOy-O2-СО2-Н2О(пар), образец необлученного твэл на основе диоксида урана. Методы: экспериментальные исследования, кондуктометрическое и потенциометрическое титрование, гравиметрический и рентгенофазовый анализ, морфологические исследования, газовая хроматография. Результаты. Исследованы основные физико-химические закономерности процесса получения окислительной смеси NxOyO2-СО2-Н2О(пар) для термохимической обработки топлива на основе диоксида урана. Установлено, что при пропускании раствора смеси кислот (азотная кислота - 380 г/л, щавелевая кислота - 80 г/л) со скоростью 5 колон. об/час через слой катализатора Pt/Cr2O3/ZrO2 при температуре 368-373 К происходит образование газового потока, содержащего 26 об. % диоксида азота, 20 об. % монооксида азота, 44 об. % диоксида углерода, 10 об % паров воды. Доокисление монооксида азота и каталитическую активацию полученного газового потока предпочтительно проводить на насадке Pt/Cr2O3/ZrO2 при температуре 413 К и соотношении высоты насадочного слоя к диаметру колонны 5:1, в результате чего полученная окислительная смесь соответствует следующему составу: 41 об. % диоксида азота, 6 об. % монооксида азота, 42 об. % диоксида углерода, 6 об. % паров воды, 5 об % кислорода. Показана принципиальная возможность трансформации керамического топлива на основе необлученного диоксида урана, заключенного в циркониевую оболочку, в порошкообразный октаоксид триурана с использованием в качестве окислителя каталитически активированной смеси NxOy-O2-СО2-Н2О(пар). Получен порошкообразный материал, полностью отделенный от циркониевой оболочки, который по результатам рентгенофазового и гравиметрического анализа (соотношение O/U=2,67) соответствовал брутто-формуле U3O8. The relevance of the research is based on the rationale for creating suitable environment for fuel thermochemical treatment to ensure simultaneous ceramic fuel conversion into powder-like material, complete recladding of reaction product, and volatile fission products entrapment (tritium, iodine-129, carbon-14, radioactive noble gases) from fuel composition prior to hydrometallurgical processes. The main aim is to find main process parameters of NxOy-O2-CO2-H2O(steam) oxidizing mixture which can be used for thermochemical treatment of cladded fuel containing ceramic uranium dioxide. Subjects: solution of nitric acid and oxalic acid composition, NxOy-O2-CO2-H2O(steam) oxidizing mixture, sample of new fuel element containing uranium dioxide. Methods: investigational studies, conductometric and potentiometric titration, gravimetric and and X-ray phase analysis, morphological studies, gas chromatography. The results. The main physical and chemical rules of fabricating NxOy-O2-CO2-H2O(steam) oxidizing mixture were studied for thermochemical treatment of fuel containing uranium dioxide. It was found that generation of gas bearing nitrogen dioxide (26 vol. %), nitrogen monoxide (20 vol. %), carbon dioxide (44 vol. %) and water vapor (10 vol. %) was the result of passing acids mixture (nitric acid - 380 g/l, oxalic acid - 80 g/l) at the rate of 5 column volumes per hour through Pt/Cr2O3/ZrO2 catalyst layer at 368-373 K. It is preferable to implement nitrogen monoxide full oxidation and gas catalytic activation by means of Pt/Cr2O3/ZrO2 packing at 413 K and height of packed bed to column diameter ratio as 5:1. Upon doing that, oxidizing mixture has the following composition: nitrogen dioxide (41 vol. %), nitrogen monoxide (6 vol. %), carbon dioxide (42 vol. %), water vapor (6 vol. %) and oxygen (5 vol. %). Ability in principle to convert ceramic fuel containing nonirradiated uranium dioxide in zirconium cladding into powder-like triuranium octoxide was proven by using NxOy-O2-CO2-H2O(steam) mixture as an oxidizing agent following catalytic activation. We made powder-like material separated from zirconium cladding in full which corresponds to molecular formula U3O8 from X-ray phase and gravimetric analyses, O/U=2,67. |
| Publicat: |
2021
|
| Matèries: | |
| Accés en línia: | http://earchive.tpu.ru/bitstream/11683/68382/1/bulletin_tpu-2021-v332-i8-02.pdf https://doi.org/10.18799/24131830/2021/8/3301 |
| Format: | Electrònic Capítol de llibre |
| KOHA link: | https://koha.lib.tpu.ru/cgi-bin/koha/opac-detail.pl?biblionumber=346409 |
MARC
| LEADER | 00000nla2a2200000 4500 | ||
|---|---|---|---|
| 001 | 346409 | ||
| 005 | 20240115120621.0 | ||
| 035 | |a (RuTPU)RU\TPU\book\378290 | ||
| 035 | |a RU\TPU\book\378289 | ||
| 090 | |a 346409 | ||
| 100 | |a 20210831d2021 k y0rusy50 ca | ||
| 101 | 0 | |a rus | |
| 102 | |a RU | ||
| 135 | |a drcn ---uucaa | ||
| 181 | 0 | |a i | |
| 182 | 0 | |a b | |
| 200 | 1 | |a Получение окислительной смеси NxOy-O2-СО2-Н2О(пар) для термохимической обработки облученного топлива на основе диоксида урана |f П. В. Аксютин, А. С. Дьяченко, А. Ю. Жабин, И. И. Жерин | |
| 203 | |a Текст |c электронный | ||
| 215 | |a 1 файл (994 Kb) | ||
| 300 | |a Заглавие с титульного листа | ||
| 320 | |a [Библиогр.: с. 24-25 (20 назв.)] | ||
| 330 | |a Актуальность исследования обоснована целесообразностью создания благоприятных условий при проведении термохимической обработки топливных фрагментов с целью обеспечения одновременной трансформации керамического топлива в порошкообразный материал и полного высвобождения продукта реакции из оболочки, а также удаления из топливной композиции перед гидрометаллургическими операциями летучих продуктов деления (тритий, иод-129, углерод-14, радиоактивные благородные газы). Цель: определить основные технологические параметры процесса получения окислительной смеси NxOy-O2-СО2-Н2О(пар), пригодной для использования на операции термохимической обработки фрагментов оболочечного топлива на основе диоксида урана керамического качества. Объекты: раствор смеси азотной и щавелевой кислот, окислительная смесь NxOy-O2-СО2-Н2О(пар), образец необлученного твэл на основе диоксида урана. Методы: экспериментальные исследования, кондуктометрическое и потенциометрическое титрование, гравиметрический и рентгенофазовый анализ, морфологические исследования, газовая хроматография. Результаты. Исследованы основные физико-химические закономерности процесса получения окислительной смеси NxOyO2-СО2-Н2О(пар) для термохимической обработки топлива на основе диоксида урана. | ||
| 330 | |a Установлено, что при пропускании раствора смеси кислот (азотная кислота - 380 г/л, щавелевая кислота - 80 г/л) со скоростью 5 колон. об/час через слой катализатора Pt/Cr2O3/ZrO2 при температуре 368-373 К происходит образование газового потока, содержащего 26 об. % диоксида азота, 20 об. % монооксида азота, 44 об. % диоксида углерода, 10 об % паров воды. Доокисление монооксида азота и каталитическую активацию полученного газового потока предпочтительно проводить на насадке Pt/Cr2O3/ZrO2 при температуре 413 К и соотношении высоты насадочного слоя к диаметру колонны 5:1, в результате чего полученная окислительная смесь соответствует следующему составу: 41 об. % диоксида азота, 6 об. % монооксида азота, 42 об. % диоксида углерода, 6 об. % паров воды, 5 об % кислорода. Показана принципиальная возможность трансформации керамического топлива на основе необлученного диоксида урана, заключенного в циркониевую оболочку, в порошкообразный октаоксид триурана с использованием в качестве окислителя каталитически активированной смеси NxOy-O2-СО2-Н2О(пар). Получен порошкообразный материал, полностью отделенный от циркониевой оболочки, который по результатам рентгенофазового и гравиметрического анализа (соотношение O/U=2,67) соответствовал брутто-формуле U3O8. | ||
| 330 | |a The relevance of the research is based on the rationale for creating suitable environment for fuel thermochemical treatment to ensure simultaneous ceramic fuel conversion into powder-like material, complete recladding of reaction product, and volatile fission products entrapment (tritium, iodine-129, carbon-14, radioactive noble gases) from fuel composition prior to hydrometallurgical processes. The main aim is to find main process parameters of NxOy-O2-CO2-H2O(steam) oxidizing mixture which can be used for thermochemical treatment of cladded fuel containing ceramic uranium dioxide. Subjects: solution of nitric acid and oxalic acid composition, NxOy-O2-CO2-H2O(steam) oxidizing mixture, sample of new fuel element containing uranium dioxide. Methods: investigational studies, conductometric and potentiometric titration, gravimetric and and X-ray phase analysis, morphological studies, gas chromatography. | ||
| 330 | |a The results. The main physical and chemical rules of fabricating NxOy-O2-CO2-H2O(steam) oxidizing mixture were studied for thermochemical treatment of fuel containing uranium dioxide. It was found that generation of gas bearing nitrogen dioxide (26 vol. %), nitrogen monoxide (20 vol. %), carbon dioxide (44 vol. %) and water vapor (10 vol. %) was the result of passing acids mixture (nitric acid - 380 g/l, oxalic acid - 80 g/l) at the rate of 5 column volumes per hour through Pt/Cr2O3/ZrO2 catalyst layer at 368-373 K. It is preferable to implement nitrogen monoxide full oxidation and gas catalytic activation by means of Pt/Cr2O3/ZrO2 packing at 413 K and height of packed bed to column diameter ratio as 5:1. Upon doing that, oxidizing mixture has the following composition: nitrogen dioxide (41 vol. %), nitrogen monoxide (6 vol. %), carbon dioxide (42 vol. %), water vapor (6 vol. %) and oxygen (5 vol. %). Ability in principle to convert ceramic fuel containing nonirradiated uranium dioxide in zirconium cladding into powder-like triuranium octoxide was proven by using NxOy-O2-CO2-H2O(steam) mixture as an oxidizing agent following catalytic activation. We made powder-like material separated from zirconium cladding in full which corresponds to molecular formula U3O8 from X-ray phase and gravimetric analyses, O/U=2,67. | ||
| 453 | |t Production of NxOy-O2-CO2-H2O(steam) for thermochemical treatment of irradiated UO2 fuel |o translation from Russian |f P. V. Aksyutin [et al.] |c Tomsk |n TPU Press |d 2015- |d 2021 | ||
| 453 | |t Bulletin of the Tomsk Polytechnic University. Geo Assets Engineering | ||
| 453 | |t Vol. 332, № 8 | ||
| 461 | 1 | |0 (RuTPU)RU\TPU\book\312844 |x 2413-1830 |t Известия Томского политехнического университета [Известия ТПУ]. Инжиниринг георесурсов |f Национальный исследовательский Томский политехнический университет (ТПУ) |d 2015- | |
| 463 | 1 | |0 (RuTPU)RU\TPU\book\378288 |t Т. 332, № 8 |v [С. 18-27] |d 2021 | |
| 610 | 1 | |a природные воды | |
| 610 | 1 | |a окислительные смеси | |
| 610 | 1 | |a термохимическая обработка | |
| 610 | 1 | |a азотная кислота | |
| 610 | 1 | |a щавелевая кислота | |
| 610 | 1 | |a каталитическое разложение | |
| 610 | 1 | |a керамическое топливо | |
| 610 | 1 | |a порошкообразные материалы | |
| 610 | 1 | |a диоксид урана | |
| 610 | 1 | |a топливные композиции | |
| 610 | 1 | |a электронный ресурс | |
| 610 | 1 | |a труды учёных ТПУ | |
| 610 | |a mixture of nitric and oxalic acids | ||
| 610 | |a catalytic decomposition | ||
| 610 | |a oxidizing mixture | ||
| 610 | |a catalytically-active material packing | ||
| 610 | |a powder-like material | ||
| 610 | |a ceramic fuel | ||
| 701 | 1 | |a Аксютин |b П. В. |g Павел Викторович | |
| 701 | 1 | |a Дьяченко |b А. С. |g Антон Сергеевич | |
| 701 | 1 | |a Жабин |b А. Ю. |g Андрей Юрьевич | |
| 701 | 1 | |a Жерин |b И. И. |c российский химик |c профессор Томского политехнического университета, доктор химических наук |f 1955- |g Иван Игнатьевич |3 (RuTPU)RU\TPU\pers\25854 |9 11723 | |
| 712 | 0 | 2 | |a Горно-химический комбинат |c (Железногорск) |3 (RuTPU)RU\TPU\col\16911 |9 26452 |
| 712 | 0 | 2 | |a Горно-химический комбинат |c (Железногорск) |3 (RuTPU)RU\TPU\col\16911 |9 26452 |
| 712 | 0 | 2 | |a Горно-химический комбинат |c (Железногорск) |3 (RuTPU)RU\TPU\col\16911 |9 26452 |
| 712 | 0 | 2 | |a Национальный исследовательский Томский политехнический университет |b Инженерная школа ядерных технологий |b Отделение ядерно-топливного цикла |3 (RuTPU)RU\TPU\col\23554 |
| 801 | 2 | |a RU |b 63413507 |c 20230119 |g RCR | |
| 856 | 4 | |u http://earchive.tpu.ru/bitstream/11683/68382/1/bulletin_tpu-2021-v332-i8-02.pdf | |
| 856 | 4 | |u https://doi.org/10.18799/24131830/2021/8/3301 | |
| 942 | |c CF | ||